ISBN/价格: | CNY20.00 (估\呈缴)学位论文 |
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作品语种: | chi |
出版国别: | CN 530000 |
题名责任者项: | La-Ca/Fe-LDH制备及耦合电化学除磷性能与机制/.袁铭遥著/.王风, 李元指导 |
出版发行项: | 2023.06.08 |
载体形态项: | 57页:;+图表:;+30cm |
一般附注: | 资源与环境学院, 学号2021240278 |
提要文摘: | 磷是一种宝贵的不可再生资源,然而水生态系统中的磷素水平超标的现象十分普遍,被认为是水体富营养化的重要因子,导致了水环境质量恶化。水体中P的主要形态包括无机磷和有机磷,而有机磷约占总磷的30%~50%。因此,科学合理地去除或回收水体中的磷对于改善水质和减少磷素浪费具有重要意义。在各种生物、物理和化学的除磷方法中,吸附法和电化学氧化法因具有节能、高效、环保、操作简单、磷脱除浓度范围广等特点被认为是一种良好的除磷方法。层状双金属氢氧化物(Layered double hydroxides,以下统一称为LDH)作为一种优良的吸附材料,具有独特的层状结构、带电性质以及广泛的来源,在水环境修复中被用于吸附磷酸根等阴离子效果显著。在LDH材料金属的选择上,钙(Calcium,以下统一称为Ca)和铁(Ferric,以下统一称为Fe)因其优异的性能,常被用于构建LDH层板,但该材料存在受pH值和共存离子影响大、有机磷去除效率低等问题。因此,本研究拟采取掺杂镧(Lanthanum,以下统一称为La)及外加电场的方式提高LDH材料的除磷性能及抗干扰能力。本研究通过浸渍法制备了Ca/Fe-LDH及La-Ca/Fe-LDH,探讨其对水体磷酸盐的吸附特征、影响因素及吸附机制;耦合La-Ca/Fe-LDH和电化学氧化技术,实现原位同步高效脱除有机磷,探究了有机磷初始浓度、反应时间、极板间距及电压等多种影响因素对有机磷去除效果的影响。同时,通过扫描电镜-能量分散光谱(SEM-EDS)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD),X射线光电子能谱仪(XPS)和磁化曲线(VSM)电位等表征解释了磷酸盐去除机理。本研究获得的主要结论如下: (1)研究通过共沉淀法制备了Ca/Fe-LDH,材料对磷酸盐的吸附量最高可达97.25mg P/g。通过浸渍法将0.05?mol/L?La溶液负载Ca/Fe-LDH成功制备了La-Ca/Fe-LDH复合材料,复合材料吸附磷酸盐性能优于Ca/Fe-LDH,吸附容量较Ca/Fe-LDH提升了11.4%,且吸附速率更快,符合Langmuir等温方程和准二级动力学方程,材料吸附磷的行为是单分子层的化学吸附。初始磷酸盐溶液pH值在3-12范围吸附能力提升了3.78%-328.39%,La的负载显著改善了共存离子对吸附的抑制。5次解吸后La-Ca/Fe-LDH对30?mg/L的磷酸盐去除效率最高仍可达90%,且材料始终具有良好的磁性便于分离回收。SEM结果表明La-Ca/Fe-LDH复合材料具有花状形貌,提高了比表面积、增加活性位点,改善了Ca/Fe-LDH致密堆叠和团聚的现象。FTIR、XRD及XPS等结果表明La-Ca/Fe-LDH吸附磷酸盐机理主要包括离子交换、配体交换和静电吸引。 (2)La-Ca/Fe-LDH耦合电化学氧化技术对有机磷中(植酸(IHP)和羟基亚乙基二膦酸(HEDP))的最大去除率分别为90%和60%,电压、pH、极板间距、电解质和温度对去除率的影响均显著。最优的溶液性质和电参数条件为:有机磷溶液pH值7、有机磷浓度100 mg/L、时间20?min、材料投加量0.1 g、电压15 V、极板间距为0.3 cm。电化学耦合LDH加速了有机磷的去除,仅20 min对IHP和HEDP的去除率分别为74.9%和47%,比单独应用La-Ca/Fe-LDH提高了50%和30%,在实际废水中仅5min的去除率高达98%,同时具有良好的磁性便于分离。表征结果表明,耦合电化学氧化技术对有机磷的去除机理为:耦合电场后,溶液中Cl-转换为HOCl/OCl,加快了电子转移速率,促进了HEDP和IHP的氧化,加快了HEDP和IHP通过静电引力、离子交换被La-Ca/Fe-LDH吸附的过程。 本研究最新制备的La-Ca/Fe-LDH复合材料具有良好的磷酸盐吸附性能及稳定性,且易分离回收,耦合电化学氧化技术后还可以更高效的去除有机磷,在水体磷素脱除领域具有广阔的应用前景。 |
并列题名: | La-Ca/Fe-LDH preparation and coupling electrochemical dephosphorization performance and mechanism eng |
题名主题: | La负载 LDH 电化学 磷素 磁性 学位论文 |
中图分类: | X52-533 |
个人名称等同: | 袁铭遥 著 |
个人名称次要: | 王风 指导 |
个人名称次要: | 李元 指导 |
团体名称等同: | 云南农业大学 授予 |
记录来源: | CN YNAUL 20240301 |